بررسي ارتعاشات شبكه اي بلور دي اكسيد اورانيوم با استفاده از نظريه اختلال تابعي چگالي

Study of lattice vibrations of uranium dioxide using density-functional perturbation theory

دي اكسيد اورانيوم به عنوان سوخت در راكتورهاي هسته اي مورد استفاده قرار مي گيرد. درك فرايند انتقال حرارت در اين بلور و كنترل آن از اهميت بالايي برخوردار است. ارتعاشات شبكه نقش اساسي در انتقال حرارت جامدات بلوري دارد. با استفاده از طيف پاشندگي فونوني مي توان رسانش حرارتي را بررسي نمود. دي اكسيد اورانيوم داراي رفتار عايق مي باشد ولي محاسبات مبتني بر نظريه تابعي چگالي در تقريبهاي متداول چگالي موضعي و گرادياني تعميم يافته براي آن رفتار فلزي پيش بيني مي كنند كه مي توان با اعمال اصلاحاتي رفتار صحيح را به دست آورد. در اين پژوهش، ما با استفاده از نظريه اختلال تابعي چگالي، بدون در نظر گرفتن تصحيحات مذكور، طيف پاشندگي فونوني را در تقريب هارمونيك محاسبه كرده و نتايج حاصل را با مقادير تجربي مقايسه نموده ايم. مقايسه نتايج توافق خوبي را در بسياري از نقاط نشان مي دهد. عدم توافق در ساير نقاط مي تواند ناشي از عدم احتساب اثرات غيرهارمونيك و تصحيحات هابارد، و يا عدم به كارگيري تابعي تبادلي-همبستگي مناسب در محاسبات باشد.

Uranium dioxide is used as fuel in nuclear reactors. Understanding the processes involved in the heat transport of this crystal is highly important. Lattice vibrations play a fundamental role in thermal conduction of crystalline solids. Using the phonon dispersion spectra, it is possible to study the thermal conduction. Uranium dioxide behaves as an insulator, but the density-functional calculations in usual local density and generalized gradient approximations predict a metallic behaviour which can be corrected using some modifications. In this research, using the density-functional perturbation theory, without any mentioned modifications, we have calculated the phonon dispersion spectra in the harmonic approximation, and compared the results with experiment. The comparison shows a good agreement in many points. Deviations at other points could originate from ignoring the anharmonic effects, ignoring the Hubbard correction, or not using an appropriate exchange-correlation functional in the calculations.