بررسي اثر پيش ماده بر ويژگي و عملكرد كاتاليستي نانوگاما آلوميناي تهيه شده با روش انعقاد قطره‌اي

Study of the effect of digestion media on the properties of γ-alumina granules prepared via an oil-drop technique

در تهيه گاما آلومينا كروي به روش انعقاد قطره‌اي، همواره از HCl به‌عنوان پيش ماده استفاده مي‌شود. در اين پژوهش، به مقايسه HCl و HNO3 به‌عنوان دو پيش ماده كلردار و عاري از كلر پرداخته شد. همچنين، بررسي تأثير حذف كلر از پيش ماده بر فعاليت و ويژگي كاتاليستي گاما آلوميناي تهيه شده به روش انعقاد قطره‌اي اختصاص يافت. نمونه‌هاي تهيه شده با روش‌هاي پراش پرتو ايكس (XRD)، طيف‌سنجي تفكيك انرژي (EDX)، واجذب برنامه‌ريزي‌شده دمايي آمونياك (NH3-TPD) شناسايي شدند. ريخت‌شناسي نمونه‌ها با ميكروسكوپ‌هاي الكتروني روبشي (SEM) و عبوري (TEM) انجام و مساحت سطح نمونه‌ها با روش BET و ميانگين قطر، حجم و توزيع اندازه حفره‌ها نيز با روش BJH اندازه‌گيري شد. استفاده از HNO3 سبب كاهش اندازه نانوبلور (از 8 به 6 نانومتر)، گسترده‌ترشدن توزيع اندازه حفره‌ها (از 15-2 به 25-2 نانومتر) و بزرگ‌ترشدن اندازه حفره‌ها شد. فعاليت كاتاليستي نمونه‌هاي تهيه شده با HNO3 در واكنش تبديل متانول به دي‌متيل‌اتر بسيار بالاتر از نمونه‌هاي تهيه شده با HCl است. به‌طوري‌كه در 250 درجه سانتي‌گراد به حالت تعادلي خود رسيده و فعاليت آن‌ها در اين دما به‌طور تقريبي دو برابر است. تفاوت‌ها در عملكرد به‌دليل تفاوت در اندازه نانوبلور، ريخت بلور، ويژگي سطحي و كاهش قدرت اسيدي با توجه به تشكيل كك و وجود كلر به‌عنوان ناخالصي در نمونه‌هاي تهيه شده است.

HCl is always used as precursor in synthesis of γ-alumina granules via oil-drop. A comparative study was conducted to evaluate the effect of precursor on the catalytic characteristics and performance of γ-alumina prepared via the oil-drop technique. The synthesized materials were characterized by X-ray diffraction (XRD), BET (Brunauer-Emmett-Teller), BJH (Barret-JoynerHalenda), energy dispersive X-ray (EDX), scanning electron microscopy (SEM), transmitting electron microscopy (TEM), and ammonia temperature programmed desorption (NH3-TPD( techniques. As a general trend, the γ-alumina catalyst prepared via oil-drop using HNO3 as the precursor has the higher surface area, pore volume, pore size, and distribution which are preferred in catalysis. Based on the results, the γ-alumina samples prepared using HNO3 are superior in activity about two times at 250 °C due to the differences in crystalline size, morphology, textural properties, and acid strength. Moreover, the incorporation of chlorine into γ-alumina structure is responsible for poisoning of catalysts which is evident by the less activity for the reaction.