تهيه نانو كاتاليست Cr/MCM-41 به روش آب گرمايي يك مرحله‌اي و بررسي فعاليت كاتاليستي آن در هيدروژن گيري از اتان به اتيلن در حضور كربن دي‌اكسيد

Oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene in the presence of CO2 over Cr/MCM-41 nanocatalyst synthesized by One-pot hydrothermal method

در اين مقاله تأثير روش هيدروترمال يك مرحله‌اي در سنتز نانوكاتاليست Cr(8%)/MCM-41 به‌منظور استفاده در فرايند هيدروژن‌گيري اكسايشي تبديل اتان به اتيلن در حضور كربن دي‌اكسيد مطالعه و نتيجه‌هاي به‌دست ‌آمده با روش سنتز تلقيح مقايسه شد. براي بررسي ويژگي‌هاي فيزيكي- شيميايي نانوكاتاليست‌ها، از روش‌هاي XRD ،BET ،FESEM ،FT-IR و EDX استفاده شد. الگوهاي XRD تشكيل فازهاي بلوري MCM-41 و Cr2O3 را اثبات كرد. بررسي تصويرهاي FESEM ذرات يكنواخت و كوچك در مقياس نانومتري و توزيع اندازه‌ي ذرات باريكي را بر روي سطح كاتاليست‌ها نشان داد. نتيجه‌هاي به‌دست ‌آمده از تجزيه‌ي EDX نشان داد در اثر به‌كارگيري روش آب گرمايي مستقيم، فاز فعال كروم به‌طور يكنواخت روي سطح كاتاليست پخش شده است. بر اساس نتيجه‌هاي به‌دست ‌آمده روش آب گرمايي يك مرحله‌اي باعث سنتز كاتاليستي با اندازه‌ي ذرات كوچك‌تر و يكنواخت‌تر در راستاي بهبود ويژگي جذب و پخش شوندگي بيش‌تر نسبت به نمونه‌ي به‌دست ‌آمده از روش تلقيح شد. هم‌چنين نانوكاتاليست‌ها در فشار اتمسفري و گستره دمايي 550 تا C°700 با تركيب خوراك 10% اتان، 50% كربن دي‌اكسيد و 40% نيتروژن در يك سامانه آزمايشگاهي مورد ارزيابي قرار گرفتند. نانوكاتاليست‌هاي سنتز شده به روش آب گرمايي يك مرحله‌اي فعاليت كاتاليستي معقول و پايداري را حتي پس از گذشت ده ساعت با بازده و انتخاب‌پذيري نسبت به اتيلن به ترتيب برابر با 42% و 97% در دماي C°700 از خود نشان داد. اين نمونه انتخاب‌پذيري بهتر و بازده قابل‌رقابتي با نمونه‌ي سنتز شده به روش تلقيح از خود نشان داد.

In this paper, the effect of direct hydrothermal method on the synthesis of Cr(8%)/MCM-41 nanocatalyst was investigated in order to use it in ethane dehydrogenation to ethylene with CO2, and the results were compared with impregnation method. The physicochemical properties of the nanocatalysts were characterized by XRD, BET, FESEM, FT-IR, and EDX analysis. XRD analysis confirmed formation of MCM-41 and Cr2O3 crystalline phases. FESEM results demonstrated uniform morphology, small nanoparticles, and narrow distribution of particle size. EDX analysis illustrated homogenous dispersion of Cr species as a result of employing one-pot hydrothermal method. FT-IR results confirmed MCM-41 formation. Based on the characterization results, one-pot hydrothermal method endowed the sample with more uniform, tunable, and smaller nano particle size, leading to modified adsorption properties; and more homogenous dispersion compared to impregnation method. The catalytic experiments were conducted under atmospheric pressure and in the temperature range of 550-700 °C with reactant stream consisting of 10% ethane, 50% carbon dioxide and 40% nitrogen. It was found that the direct synthesized nanocatalyst exhibits a reasonable and stable catalytic activity even after 10 hours on-stream operation, giving 42.3 and 97% ethylene yield and selectivity at 700 °C, respectively. It exhibits better ethylene selectivity and comparable yield with that of impregnation method.