بررسي محاسباتي كاهش كربن دي اكسيد به وسيله مولكول هيدروژن بر روي صفحه گرافن دوپه شده با اتم هاي نيكل و نيتروژن

A Computational Study about Reduction of Carbon Dioxide by Hydrogen Molecule over Graphene Surface Doped with Ni and N Atoms

امروزه تغييرهاي آب و هوايي به وجود آمده از انتشار گازهاي گلخانه اي يكي از مهم ترين چالش هاي زيست محيطي بشر است. در اين مطالعه، با استفاده از محاسبه هاي نظريه ي تابعيت چگالي، مكانيسم هاي محتمل كاهش كربن دي اكسيد به وسيله مولكول هيدروژن بر روي بسترگرافني دوپه شده با اتم هاي نيتروژن ونيكل مورد بررسي قرارگرفت. نتيجه هاي به دست آمده نشان دادند كه اتم نيكل مي تواند به طور موثري با اتم هاي نيتروژن دوپه شدهدر بستر گرافني برهمكنش دهد. بر اساس نتيجه هاي به دست آمده، فعاليت كاتاليزگري سطح يادشده به طور عمده از هيبريداسيون قوي بين اوربيتال سيگماي مولكول هيدروژن و اوربيتال هاي -d3 اتم نيكل ناشي مي شود. انرژي هاي فعال سازي به دست آمده نشان داد كه در كاهش كربن دي اكسيد با هيدروژن تشكيل حدواسط كربوكسيل نسبت به تشكيل فرمات بسيارمساعدتر است.

Today, climate change caused by the emission of greenhouse gasses is one of the most important environmental challenges facing humankind. In this work, using density functional theory calculations, the probable reaction mechanisms for the reduction of CO2 by H2 molecule were investigated over a Ni atom incorporated nitrogen-doped graphene. Our results indicated that the Ni atom can be efficiently adsorbed over the monovacancy site in the nitrogen-doped graphene. According to the obtained results, the catalytic activity of the mentioned surface is mainly originated from the strong hybridization between the σ orbital of the hydrogen molecule and 3d orbitals of nickel. The activation energies indicated that for the reduction of CO2, the formation of carboxylate is energetically more favorable than that of the formate intermediate.